科技日報記者?陳?曦
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農田提供給我們豐富的農作物，然而農用地膜的大量使用卻給土地帶來嚴重的“白色污染”。近年來，人們對聚己二酸對苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）塑料和農用地膜危害的關注度明顯提高，科學家們也投入精力不斷研發塑料降解技術。
近日，湖北大學生命科學學院、省部共建生物催化與酶工程國家重點實驗室和湖北洪山實驗室郭瑞庭教授團隊，通過研究利用結構生物學和酶學等技術，發現角質酶可以實現高效降解多聚物PBAT，同時闡明了相關的催化機制。相關研究論文日前發表在國際期刊《自然·通訊》上。
尋找能“咀嚼”PBAT的降解酶
據介紹，PBAT是一種由己二酸、丁二醇和對苯二甲酸縮聚而成的新一代塑料。它有著和塑料聚對苯二甲酸乙二醇酯（PET）類似的分子結構。因其具有優良的延展性、熱穩定性和可塑性等特性，被廣泛應用于農業（農用地膜）、紡織業以及食品包裝等領域。
然而隨著PBAT的廣泛應用，PBAT廢塑料的大量積累也給環境造成了很大壓力。一直以來，生物酶法綠色降解塑料可能是解決塑料污染問題的最佳方案之一。然而，PBAT具有規則的晶體狀的分子結構，聚合物纖維排列得非常緊密，尋找能夠“咀嚼”PBAT的降解酶非常困難。
為了解決上述難題，郭瑞庭團隊通過大規模篩選、尋找合適的酶，終于發現了一種可用于降解PBAT地膜的角質酶TfCut。
“這種酶可以在兩天內快速將PBAT地膜分解成大碎片、小顆粒直至完全消失。”論文共同第一作者之一、湖北大學副教授楊鈺介紹，他們發現其降解過程主要有BTa、ABTa和TaBTa（Ta=TPA）3種中間產物，以及終產物TPA產生。
研究團隊觀察這4種產物的變化，發現ABTa和TaBTa會在8小時左右達到最高值后逐漸下降至消失。48小時后，反應產物主要是TPA和BTa。PBAT降解產物有許多種可能，但是角質酶TfCut降解PBAT的過程中卻只出現了這4種產物。
改造角質酶還能減少原油消耗
郭瑞庭團隊前期發現將角質酶TfCut的大二元體（H224-F228）改造成小二元體（S224-I228）后，其降解PET塑料的活性明顯升高。于是他們將該策略應用到PBAT的降解后發現，改造的角質酶TfCut小二元體突變（簡稱TfCut-DM）降解反應48小時后只剩下TPA，該結果將有利于實現PBAT降解后TPA的循環利用。
郭瑞庭指出，TPA是制備PBAT的原料之一，來自于原油，受供需關系影響，近年原油價格持續走高，PBAT生產成本大幅上漲。
如果可以將PBAT降解產物TPA，重新回收用于合成PBAT或者其他多聚物，就可以實現PBAT循環利用并減少原油的消耗，這將具有良好的產業應用價值。
此外，農用地膜在使用時都會受到太陽照射，因此該團隊用紫外線照射PBAT誘發交聯反應后測試發現，野生型TfCut和TfCut-DM均可以高效地降解已經發生交聯反應的PBAT。這一發現為角質酶降解PBAT的應用研究打下堅實基礎。
郭瑞庭說，對比發現，野生型TfCut活性區入口處較為突出。而TfCut-DM活性區入口處較為平坦，更有利于與PBAT長鏈的結合，這從結構上解釋了TfCut-DM降解活力提高的原因。
綜合上述結果，郭瑞庭團隊繪制了角質酶TfCut降解PBAT的示意圖：角質酶TfCut首先由催化三聯體行使內切水解酶功能，生成以TPA為末端的反應中間產物。而改造后的TfCut-DM酶活更高，終產物為TPA，將更有利于實現PBAT酶水解后產物的回收循環利用。
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